| Résumé | Le ciment Portland est un matériau de construction primaire dont la production et la consommation annuelles totales s?élèvent à des milliards de tonnes. Étant donné la forte demande pour ce matériau, il devient nécessaire de comprendre à fond sa nanostructure et de connaître en détail les transformations chimiques qui se produisent au cours de l?hydrolyse. La résonance magnétique nucléaire (RMN) en phase solide a joué un rôle significatif dans les études des matériaux et des procédés à base de ciment. Jusqu?à maintenant, la plupart des études articulées sur la RMN en phase solide se sont intéressées à des nucléi tels que 29Si, 27Al, 17O et 1H. Tous ces nucléi constituent une partie importante de la structure du ciment hydraté, et les études connexes ont généré toute une masse de renseignements concernant la nanostructure et l?hydrolyse dans les formules de ciment. Les propriétés des formules, cependant, dépendent dans une large mesure de la coordination et de l?environnement calcique local. La RMN du 43Ca pourrait donc jouer un rôle important dans les études structurales et chimiques de ces matériaux. De récentes études de RMN du 43Ca en phase solide ont démontré de façon éclatante que la technique convient à la résolution de problèmes structuraux complexes, que n?autorisent pas les autres méthodes. Des difficultés majeures liées à l?obtention de la RMN d?une teneur isotopique naturelle de 43Ca en phase solide ont toutefois limité ses applications essentiellement aux composés purs.Les travaux actuels présentent les résultats d?une étude systématique de RMN à champ ultra-élevé du 43Ca en phase solide, pour une série de matériaux cimentaires, visant la détermination des possibilités et des limitations de la méthode dans le cadre de la recherche sur les ciments et les bétons. La faible teneur isotopique naturelle (0,135 %) et le rapport gyromagnétique peu élevé du 43Ca présentent un défi de taille, même à un champ magnétique de 21,1 T. Dans la phase initiale de cette recherche, nous avons examiné les spectres d?un certain nombre de substances voisines du ciment anhydre, d?une structure et d?une composition connues. Les spectres de plusieurs matériaux importants dans la recherche sur le ciment, comme le silicate de bêta-dicalcium (ß-C2S), le silicate de tri-calcium (C3S) et l?aluminate de tri-calcium (C3A), ont été obtenus pour la première fois. La relation entre les paramètres spectroscopiques et structuraux était au centre de notre étude, et l?assignation des signaux a été réalisée à l?aide des calculs des premiers principes. En outre, on a élargi cette méthode à l?étude des phases du ciment hydraté. L?environnement calcique dans l?hydrate de silicate de calcium (C-S-H) synthétique de diverses compositions a été sondé en comparaison avec le C-S-H formé lors de l?hydratation du C3S. Les spectres de RMN du 43Ca du C3S hydraté ont semblé indiquer des caractéristiques nanostructurales semblables à celles d?analogues plus ordonnés, y compris les échantillons de C-S-H synthétiques et le minéral tobermorite à 11 Å. Cette observation admet la validité de l?utilisation de systèmes de C-S-H cristallins en couches comme modèles structuraux pour le C-S-H quasi-amorphe qui se forme au cours de l?hydratation du ciment Portland. Cette étude a démontré qu?en dépit de la grande complexité de la chimie des silicates de calcium, la RMN du 43Ca en phase solide demeure un outil utile et profitable qui génère une information fort précieuse au domaine de la recherche sur les ciments. |
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